यांच्या मार्गदर्शनाखाली तीन वर्षे केवळ भाषाशास्त्राचा अभ्यास केला. त्यासाठी ते लॅटिन आणि ग्रीक भाषाही शिकले. दुर्दैवाने १९१२ च्या सुमारास त्यांची प्रकृती बिघडली. त्यांना क्षयाची बाधा झाली. तीन महिने अभ्यास सोडून वैद्यकीय उपचार घ्यावे लागले. तिसर्या वर्षाच्या शेवटी भाषा
भाषाशास्त्रावरचा प्रबंध पूर्ण करून त्यांनी तो विद्यापीठाला सादर केला व त्यांना ‘डॉक्टरेट’ मिळाली. १९१४ मध्ये हिंदुस्थानास परत आले. इकडे आल्यावर त्यांनी ‘माझा युरोपचा प्रवास’ व ‘जर्मनीतील लोकशिक्षण’ ही दोन पुस्तके लिहिली. जर्मनीत असताना त्यांनी तेथे ‘भाषाशास्त्र’ या आपल्या
आवडत्या विषयाचे संशोधनपूर्वक अध्ययन केले. भाषाशास्त्रावर त्यांनी लिहिलेले ‘An Introduction to Comparative Phylology’ हे इंग्रजी पुस्तक व त्या विषयावरील त्यांचे अनेक इंग्रजी-मराठी निबंध लिहिले. पांडुरंग गुणे यांचे महत्त्वाचे ग्रंथ भांडारकर संस्थेच्या संग्रहात सांभाळले गेले आहेत.